Елизавета Федоровна продала все свои драгоценности (отдав в казну те, что принадлежали династии Романовых) и на вырученные деньги купила усадьбу, где в 1909 году была основана Марфо-Мариинская обитель милосердия.
Обитель отличалась особым укладом: сестры жили как монахини, но могли спустя время уйти в мир и создать семью, а основным их занятием была не молитва, а помощь людям. В Обители они учились медицине, им читали лекции лучшие врачи Москвы, которые здесь же лечили больных. Сестры давали еду и одежду нищим, а также помогали детям из бедных семей получить воспитание, образование и профессию. В Обители постоянно действовали больница, амбулатория, аптека, приют, школа для девочек, бесплатная столовая для нуждающихся.
Великая княгиня лично ухаживала за больными, ассистировала при операциях, читала Псалтирь над умершими, обходила беднейшие районы Москвы, собирая сирот в Обитель, чтобы обеспечить им лучшую жизнь.